中国科技大学研究团队： 共轭高分子纳米片在可见光下实现高效纯水分解反应

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太阳能和水是地球上最丰富的资源，利用太阳能将水分解产生氢气（H2）和氧气（O2）是生产清洁可储存化学燃料的有效途径之一。发展高效光催化剂能够充分利用太阳光实现水分解反应，一直是清洁能源研究的热点。有机高分子材料具有分子、电子结构可控的特点，并且制备成本较低，是替代传统高成本无机光催化材料的理想催化剂。然而，发展能够在可见光（> 400 nm）下进行有效纯水分解的有机高分子光催化剂仍然是一个巨大的挑战。

最近，来自中国科学技术大学徐航勋以及武晓君的研究团队在Advanced Materials上报道了一种能够在可见光下实现纯水分解共轭有机高分子纳米片催化剂。研究人员将1,3,5-三(4-乙炔苯基)苯 （TEPB）和1,3,5-三乙炔苯 (TEB）通过简单的Glaser coupling反应聚合得到具有超薄片层形貌的高分子纳米片。所制备的PTEPB以 32 27320 32 8993 0 0 670 0 0:00:40 0:00:13 0:00:27 2143PTEB的能带结构符合全水分解的电势范围，并且超薄二维片状结构使得光生电子和空穴能够快速分离并到达聚合物表面发生还原以及氧化反应。这些特征使得PTEPB以及PTEB能在可见光照射下分解纯水（即不含通常所需的牺牲剂和助催化剂）产生H2和O2，从而实现将太阳能转换成氢能燃料。

上述材料使用全光谱测量的太阳能到氢气的转换效率最高可达0.6 ％，大大超过了植物通过光合作用将太阳能转化为生物质的效率 （全球平均值〜0.10 ％）。这也是含有1,3-二炔基团的共轭高分子材料应用于光催化方面的首次报道。

图1.超薄层状高分子纳米片PTEPB和PTEB的制备示意图以及TEM照片。

在可见光（> 420 nm）照射下，使用PTEPB和PTEB在纯水中的产氢速率分别为218和102 umol h-1 g-1，并且所产生的H2和O2摩尔量比值非常接近于水全分解时的化学计量比。在经过48小时的循环试验后，PTEPB和PTEB均保持较好的催化稳定性。同时，第一性原理计算结果表明，PTEPB和PTEB进行全光解水热力学上是可以发生的，并且两者所含有1,3-二炔基团结构中的碳原子为全光解水反应提供了活性位点，证实了1,3-二炔基团在调控催化剂电子结构和提供水分解反应的活性位点方面至关重要。

图2. PTEPB和PTEB在可见光下分解纯水产生H2和O2时间-产量曲线。

这项工作在发展共轭高分子材料利用太阳光光解水产氢领域取得了重大的突破，同时也为今后设计和合成能够利用太阳光实现纯水分解的有机高分子光催化剂提供了新的思路和见解。

该工作得到了科技部973计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院前沿科学重点研究项目等资金支持。

论文题目为：Conjugated Microporous Polymer Nanosheets for Overall Water Splitting Using Visible Light

论文链接：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201702428/epdf

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